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論文

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

https://doi.org/10.1080/01496395.2022.2080707
 被引用回数：3 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

報告書

セメント用減水剤等の有機物のアルカリ加水分解試験

福本 雅弘; 西川 義朗*

JNC TN8400 2001-017, 355 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-017.pdf:6.43MB

TRU廃棄物処分研究における廃棄体中に含有される有機物の処分場の性能への影響評価の一環として、以下の7有機物について有機物の変質機構の中で重要と考えられるアルカリ加水分解の試験を行った。90$$^{circ}$$C、91dまでのアルカリ加水分解試験の結果、各有機物が低分子量化し、有機物由来の分解物や変成物と推定される成分を溶液中に検出することができた。処分という長期間を考えた場合、各有機物は、今回確認したような分解生成物になると考えられる。確認した分解生成物を以下の各有機物の後に付記した。そのため、これら分解生成物についての放射性核種移行に与える影響評価が今後重要となる。(1)ナフタレンスルホン酸とリグニンスホン酸の混合系セメント用減水剤($$Rightarrow$$ナフタレンジスルホン酸など)、(2)ポリカルボン酸系セメント用減水剤($$Rightarrow$$末端メトキシポリエチレングリコールのオリゴマー)、(3)エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム二水塩(EDTA)($$Rightarrow$$EDTAから酢酸が脱離・環化した変成物)、(4)りん酸トリブチル(TBP)($$Rightarrow$$DBP、n-ブタノール)、(5)ポリ酢酸ビニル($$Rightarrow$$酢酸)、(6)ナイロン66($$Rightarrow$$アジピン酸、ヘキサメチレンジアミン)、(7)硬化したエポキシ樹脂($$Rightarrow$$グリセロールポリグリシジルエーテル、カルボン酸)

報告書

劣化溶媒に対するブチルアミン洗浄剤の性能試験

亀井 一成; 伊東 芳紀*; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

JAERI-Research 2001-026, 27 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-026.pdf:1.18MB

実燃料抽出で発生した劣化溶媒を用いて、ブチルアミン系化合物洗浄剤での溶媒洗浄試験を行った。溶媒洗浄にはグローブボックス内に設置した小型ミキサセトラを用い、洗浄工程は2種類の洗浄剤を用いて、各4段、計8段の工程とした。洗浄剤の種類またはPHを変化させたものを組み合わせ、条件を4条件として試験を行った。その結果、DBPはPH1.5以上で洗浄効果が確認された。また、全$$alpha$$及び全$$beta$$線放出核種に関しても、洗浄効果が確認され、除染係数は$$alpha$$線放出核種が120~1000で、$$beta$$線放出核種が60~100であった。

報告書

ブチルアミン電解基礎試験; ブチルアミン溶媒洗浄剤に対応した電解条件の検討

亀井 一成; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

JAERI-Research 2000-021, p.29 - 0, 2000/03

JAERI-Research-2000-021.pdf:1.37MB

日本原子力研究所において着手している再処理プロセス高度化研究の一項目として、ソルトフリー技術がある。この技術を適応した溶媒洗浄剤として、ブチルアミン化合物を用いた方法を、過去にプロセス安全研究室で開発した。今回、ブチルアミン洗浄剤開発の一環として、廃棄物発生量低減のための分解基礎試験を行った。分解には、有機物分解で開発実績があり、方法としては一般的かつ簡便である、銀酸化触媒を用いた電解法を検討した。この方法が、ブチルアミン電解に適応できる、硝酸濃度、銀触媒濃度、ブチルアミン濃度、電解電位及び温度の各条件を調査、検討し、電解時に発生する副生成物の有無を調査した。

論文

Degradability of radiation crosslinked PCL in the supercooled state under various environments

Darwis, D.*; 三友 宏志*; 吉井 文男

Polymer Degradation and Stability, 65(2), p.279 - 285, 1999/08

https://doi.org/10.1016/S0141-3910(99)00017-8
 被引用回数：41 パーセンタイル：80.5(Polymer Science)

過冷却相照射で得た耐熱性の生分解性ポリカプロラクトン(PCL)の土壌中と活性汚泥による生分解性及びメチルアミンを使った化学分解について調べ、以下のような事実を明らかにした。(1)土壌中の分解では橋かけ構造を導入しても未照射試料と同じ分解を示した。(2)活性汚泥中では橋かけ構造を導入した方が未照射試料よりも初期の分解が早く、約1ヶ月で完全分解した。(3)メチルアミン水溶液の化学分解は、橋かけ構造を有した方が未照射よりも早く分解した。以上の事実から、照射PCLは未照射よりも結晶サイズが小さく、分子鎖の短いものを含んでいるため、これらのモルホロジーが活性汚泥による分解と化学分解に影響を与えたものと考えられる。橋かけ構造を導入しても活性汚泥中で分解することから、使用後はコンポスト化処理により処分できる。

論文

Degradability of radiation crosslinked PCL in the supercooled state under various environments

Darwis, D.*; 三友 宏志*; 吉井 文男

Polym. Degrad. Stab., 65, p.279 - 285, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0141-3910(99)00017-8
 被引用回数：36

生分解性試験として、過冷却相で照射橋かけし、ゲル分率80%のポリカプロラクトン(PCL)を用いた。土壌埋設試験では、橋かけPCLは未橋かけPCLと同じ分解性を示し、6ヶ月後に60%の重量減少が認められた。活性汚泥中とメチルアミンによる化学分解では、橋かけPCLの方が未橋かけPCLよりも短時間で分解した。これはPCLのモルホロジーが異なるためであり、橋かけPCLは結晶サイズが小さく、また照射中に橋かけと同時に起る分解による低分子鎖を含んでいるためと考えられる。このような事実から、橋かけ構造を導入したPCLが使用後にコンポスト化処理により処分できることが明らかとなった。

論文

UV polymerization of triphenylaminemethylacrylate thin film on ITO substrate

玉田 正男; 越川 博; 細井 文雄; 諏訪 武; 臼井 博明*; 小坂 篤史*; 佐藤 壽彌*

Polymer, 40(1), p.3061 - 3067, 1999/00

トリフェニルアミンメチルアクリレート薄膜を230Kから290Kの範囲のインジューム・スズ酸化物基板上に真空蒸着により作製した。エレクトロルミネッセンス素子の構築を目指して、この薄膜に引き続き真空中でUV光を照射し重合させた。真空中での薄膜の重合をフーリエ変換赤外反射吸収法により調べた。UV光の照射により重合率はほぼ100%に達した。基板温度が高い場合、重合時間は短縮されたが、薄膜表面の凹凸が増加した。重合のメカニズムはモノマー消費速度の次数からラジカル重合機構で説明が可能であった。数平均分子量はUV強度が減少するに従い増加した。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出による三価アクチニドとランタニドの分離(4)-温度と塩析剤陽イオンの効果-

渡部 雅之; 小山 智造; 田中 康正; 駒 義和; 根本 慎一

PNC TN8410 97-120, 53 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-120.pdf:2.02MB

先進的核燃料リサイクルに係わる研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニド元素の分離技術の試験研究を進めている。CMPO-TBP混合溶媒/DTPA-塩析剤溶液系に基づく分離法(SETFICS法)について、温度と塩析剤に着目したコールド試験を行い、以下の結果を得た。(1)DTPA混合溶液系における分配比の温度依存性の把握分配比は温度上昇とともに低下する。この傾向は、主にCMPOによる抽出反応とDTPAの酸解離反応による。分離条件としては低温が有効である。(2)硝酸逆抽出液への硝酸ヒドロキシルアミンの適用性評価NaNO3と同様の分配比が得られる。硝酸逆抽出工程への適用は可能と考えられる。(3)種々の硝酸塩溶液による三価金属の相互分離への影響評価アルカリ土類金属溶液では分配比が低く、硝酸Al溶液では分離係数が低い。pH、硝酸イオン濃度、温度に対する依存性はNaNO3の場合と同様である。希土類元素の分配比は、硝酸塩の種類により次のような大小関係となる。一価陽イオン種K$$>$$Rb$$>$$HAN$$>$$Na$$>$$Li二価陽イオン種Mg$$>$$Sr$$>$$Ca全体Al$$>$$K$$>$$Rb$$>$$HAN$$>$$Mg$$>$$Na$$>$$Li$$>$$Sr$$>$$Ca理由としては、DTPA-金属の錯生成反応とCMPOによる抽出反応に関する塩析剤陽イオンとLn元素間での競合が考えられる。分離係数もわずかながら変化する。小さい陽イオン半径の硝酸塩溶液で分離係数が大きくなる。また、分離係数が大きい場合にこの傾向が顕著となる。

論文

Generation of organic ion beams having an amino functional group

玉田 正男; 泉 佳伸; 大道 英樹

Radiation Physics and Chemistry, 43(3), p.303 - 305, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0969-806X(94)90194-5
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.67(Chemistry, Physical)

アミノ基を有する有機物イオンを発生させることを目的として有機物イオン発生装置を試作した。スリット幅のフラグメントイオン分離への影響及びnープロピルアミン、n-ブタンのフラグメントピークの強度の比較から、アミノ基を有する有機物イオンの発生を検証した。スリット幅を8,1,0.1mmと狭くしたとき、各ピークの分離は向上する一方、電流値は千分の1に減少した。n-プロピルアミン、n-ブタンのフラグメントピーク強度の比較からM/eが30のとき$$^{+}$$CH$$_{2}$$NH$$_{2}$$のイオンビームが発生していることが示唆された。

論文

Determination of composition of TEA(TCNQ)$$_{2}$$ thin films prepared with PVD

玉田 正男; 大道 英樹

Thin Solid Films, 232, p.13 - 15, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0040-6090(93)90753-C
 被引用回数：2 パーセンタイル：33.61(Materials Science, Multidisciplinary)

トリエチルアミン-テトラシアノキノジメタン電荷移動錯体塩TEA(TCNQ)$$_{2}$$を温度の異なる基板の上に1.2nm/minの蒸着速度で蒸着し、200nmの厚みの錯体塩膜を得た。蒸着塩溶液のUVスペクトル及び薄膜のIRスペクトルから蒸着膜の組成を求め、蒸発された錯体の組成と比較した。250K,270KではTEA$$_{l}$$(TCNQ$$^{-}$$)$$_{m}$$(TCNQ$$^{0}$$)$$_{n}$$及びTEA$$_{o}$$(TCNQ$$^{-}$$)$$_{p}$$(TCNQ$$^{0}$$)$$_{q}$$の混合物、290K,300KではTEA$$_{9}$$(TCNQ$$^{-}$$)$$_{9}$$(TCNQ$$^{0}$$)$$_{10}$$となった。{l/(m+n)=0.05,o/(p+q)=0.63,(m+p)/(n+0)=2/5}蒸着により通常得られる錯体とは異った組成の膜が得られることが示唆された。

報告書

CPFにおける高速炉燃料リサイクル試験(19)-HAN-HNO3-TBP系におけるPu(4)の逆抽出に関する研究

富樫 昭夫; 根本 慎一; 坂井 敏幸*; 野村 和則; 木村 通*; 小沢 正基

PNC TN8410 92-267, 41 Pages, 1992/07

PNC-TN8410-92-267.pdf:0.9MB

使用済燃料再処理における分配工程ではTBPに抽出されているPu(IV)とU(VI)のうち、Puのみを選択的に逆抽出し、U,TBP相中のUから分離することを基本としている。Puを選択的に逆抽出分離するため、一般には還元剤を用いてPU(IV)をPu(III)に還元し、抽出性の低いPuとしつつ分離する方法が採られている。本研究では還元剤として硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)を用いHAN-HNO3-TBP系におけるTBP相中のPuに着目し「みかけの逆抽出速度」を求めた。以下に結果を示す。(1) HANが共存しないHNO3-TBP系でのPu(IV)逆抽出速度は水相中のHNO3濃度に依存し、濃度の低下に伴い上昇する。(2) この速度はHANの存在により、更に上昇する。(3) Pu(IV)の逆抽出速度はHAN濃度に逆比例する。これはHAN中に化合しているNO3-による影響と判断される。つまりNO3-がPuを抽出するため塩析剤として作用するためと思われる。(4) したがってHANを還元剤として用いる場合、NO3-イオン濃度を十分に考慮し最適条件を選定すべきである。

論文

低粘性4官能グリシジルアミンを母材とするFRPの耐放射線性

宇田川 昂; 貴家 恒男; 瀬口 忠男

DEI-91-134, p.41 - 47, 1991/12

核融合炉用超電導磁石の絶縁材料として期待されるガラス繊維強化プラスチック(GFRP)の機械特性に対する放射線の影響について、超音波顕微鏡(SAM)による非破壊観察をもとに考察した。本報告は比較的低い温度で硬化可能であり、かつ硬化物は耐熱性と耐放射線性が期待できる常温で液状の4官能エポキシ(テトラグリシジルm-キシレンジアミン)を母材とした硬化剤の異なる2種のGFRPについて調べた。三点曲げ試験による機械特性は、いずれも吸収線量30MGyを越えると低下し、77Kの曲げ強度はさらに低い線量から急激に低下した。無水メチルナジック酸で硬化したGFRPは繊維フィラメントの束と母材層との境界で剥離し、液状ジアミノジフェニルメタンで硬化したGFRPは積層樹脂間で剥離していることがSAM観察から明らかにされた。これらの欠陥は機械特性低下を招く直接的な原因になると解釈した。

報告書

Proceedings of the International Symposium on Radiation Vulcanization of Natural Rubber Latex

町 末男

JAERI-M 89-228, 412 Pages, 1990/01

JAERI-M-89-228.pdf:9.7MB

平成元年7月に開催された標記シンポジウムで発表された論文をまとめた。主催者及び来賓祝辞、成果総括も掲載されている。主な内容は次のとおりである。1)放射線科硫天然ゴムラテックス(RVNRL)は、柔らかで透明性にすぐれており、細胞毒性が低く、発ガン性物質であるニトロソアミンを含まない。医療用ゴム製品の原料に適している。2)また、硫黄と酸化亜鉛を含まないため、燃焼時に亜硫酸ガスが発生せず、灰も残らない。これを利用して、放射性汚染防護用ゴム手袋が日本で実用化された。3)西独で電子線加硫ラテックスのさまざまな用途が開発されつつある。4)マレイシアでRVNRL専用照射施設の建設が検討されている。5)天然ゴムラテックスを10kGy程度の低い線量で加硫する促進剤が開発された。

論文

Active functional polymer microspheres, 1; Copoly(1-methacryloxybenzotriazole/acrylonitrile)

吉田 勝; 横田 勉*; 浅野 雅春; 熊倉 稔

European Polymer Journal, 26(2), p.121 - 125, 1990/00

https://doi.org/10.1016/0014-3057(90)90174-3
 被引用回数：12 パーセンタイル：53.9(Polymer Science)

1-methacryloxybenzotriazole(MABt)とacrylonitrile(AN)をエチルプロピオネート中で$$gamma$$線照射によって重合させたとき、均一溶液は、ポリマー粒子を形成するため、照射中に乳濁液に変化した。10%(W/V)モノマー濃度、25$$^{circ}$$Cで30kGy照射したとき、ホモポリマーの粒子径は、各々MABtに対し約2$$mu$$m、そしてANに対し0.4$$mu$$mになることが分った。コポリマーの粒子サイズは、モノマー組成に従い、0.4-2$$mu$$mの範囲でコントロールできた。活性Bt基をもつコポリマー粒子の反応性は、一般式H$$_{2}$$N-(CH$$_{2}$$)$$_{n}$$-NH$$_{2}$$(n=2、3、5、7、9)で表わされるアルキレンジアミン誘導体との反応によって、遊離してくる1-hydroxybenzotridzole(HOBt)量から評価した。この場合、反応性はH$$_{2}$$N-(CH$$_{2}$$)$$_{N}$$-NH$$_{2}$$中のCH$$_{2}$$単位の数(n)の減少と共に直線的な減少傾向を示した。この結果にもとづいて、反応性のメカニズムおよび粒子形成メカニズムについて、その詳細な解析を試みた。

論文

Complex-forming polymer prepared by electron beam radiation-induced graft polymerization

岡本 次郎; 須郷 高信; 片貝 秋雄; 大道 英樹

Radiation Physics and Chemistry, 25(1-3), p.333 - 342, 1985/00

繊維高分子にアクリロニトリルの放射線グラフト重合を行い、次いでヒドロチシルアミンで化学変換してアミドチシム吸着材を合成した。グラフト反応を液相で行なったときは均一に、気相で行なった場合は表面層10$$mu$$程度のところにグラフト層が、それぞれ観察された。これより得た繊維吸着材は中性又は弱酸性液中の遷移金属イオンを良く吸着するが、アルカリ、アルカリ土類金属イオンの吸着は殆んどみられなかった。遷移金属の吸着性は表面層に官能基を集中させてある方が良い結果を示した。また、少量の親水基、特にアクリル酸をグラフト重合で導入することにより吸着性の向上がみられた。これらの吸着材は機械的性質、化学的安定性に優れており、海水からのウラン摂取への応用を図っている。実験室規模の試験についても述べる。

論文

Spectrophotometric determination of uranium (VI) with chlorophosphonazo III after tri-n-octylamine extraction

山本 忠史; 寒竹 嘉彦*

Z.Anal.Chem., 294(4), P. 284, 1979/00

ウラン(VI)の選択的で迅速な定量法を確立した。5M塩酸溶液からトリ-n-オクチルアミン-キシレン溶液でウランを抽出分離し、その有機相とクロロホスホナゾIII-0.3M塩酸溶液を振り混ぜて、有機相で錯体を生成させる。667nmにおける吸光度を測定する。定量範囲は0~20$$mu$$g。定量下限2$$mu$$g。モル吸光係数は7.8$$times$$10$$^{4}$$l・mol$$^{-}$$$$^{1}$$・cm$$^{-}$$$$^{1}$$。海水中のウランをチタン酸に吸着捕集するプロセスの脱着液に適用した。

論文

The precipitation of some actinide element complex ions by using hexammine cobalt(III) cation, 5; Absorption spectra and the precipitation of neptunium(IV),(?) and (VI) carbonate complex ions

斉藤 昭; 上野 馨

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 39(2), p.315 - 318, 1977/02

https://doi.org/10.1016/0022-1902(77)80021-3
 被引用回数：6

ネプツニウム(IV)および(VI)炭酸錯イオンの吸収スペクトルを測定し、うすい酸溶液の吸収スペクトルと比較考察した。ネプツニウム(IV)では、水和イオンの730,910nmのピークが、強度が小さくなり、820nmの吸収は、逆に顕著になる。ネプツニウム(VI)は、炭酸塩溶液中で、濃い黄色を呈する。これは、700nm以下の吸収が著しく強くなるためである。ネプツニウム(IV),(V)および(VI)の炭酸錯イオンは、ヘキサアミンコバルト(III)イオンとそれぞれ次の組成の結晶性の化合物を生成する。Np(IV);〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕$$_{2}$$〔Np(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$・H$$_{2}$$O〕・3H$$_{2}$$O,Np(V);〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕〔NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$〕・1/6〔CO(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・5H$$_{2}$$O,Np(VI);{〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕NO$$_{3}$$}$$_{2}$$〔NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$〕。

論文

トリオクチルアミンによる硝酸及び硝酸ウラニルの抽出

辻野 毅; 大和田 謙; 石原 健彦

工業化学雑誌, 70(5), p.622 - 628, 1967/00

https://doi.org/10.1246/nikkashi1898.70.5_622

抽出機構を明らかにする目的で、トリオクチルアミン/ケロシン溶媒による硝酸および硝酸ウラニルの抽出を30$$^{circ}$$Cで実験検討した。得られた分配平衡データおよび分光スペクトルの結果からつぎの抽出反応を推論した。硝酸の抽出に対して(中和)R$$_{3}$$N+H$$^{+}$$+N0$$_{3}$$$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$R$$_{3}$$NHNO$$_{3}$$(1) (付加)R$$_{3}$$NHNO$$_{3}$$+$$alpha$$HN0$$_{3}$$$$Leftrightarrow$$R$$_{3}$$NHNO$$_{3}$$・$$alpha$$HN0$$_{3}$$(2) (1)、(2)式を合せた分配比(K$$_{d}$$)はつぎの実験式でまとめることができる。K$$_{d}$$=[R$$_{3}$$N]$$_{i}$${1/[HNO$$_{3}$$]$$_{a}$$$$_{q}$$+K}(3) Kは[R$$_{3}$$N]$$_{i}$$$$<$$[HN0$$_{3}$$]$$_{a}$$$$_{q}$$$$<$$1Nの条件では0,1N≦[HNO$$_{3}$$]$$_{a}$$$$_{q}$$$$<$$5Nでは0.3,5N≦[HN0$$_{3}$$]$$_{a}$$$$_{q}$$≦9Nでは0.34の値をもつ実験定数である。

論文

銅のエチレンジアミンテトラ酢酸キレート化合物によるイソジウムの間接光度定量

大西 寛; 永井 斉

分析化学, 13(5), p.429 - 433, 1964/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.13.429

鋼(II)およびインジウム(III)のエチレンジアミンテトラ酢酸(H$$_{4}$$Y)のキレート化合物のみかけの生成定数のあいだには大きな差がある。そのため銅のエチレンジアミンテトラ酢酸キレート(CuY$$^{2}$$$$^{-}$$あらわす)にインジウムを加えれば、置換によって、インジウムのキレート(InY$$^{-}$$)が生成し、銅イオンが遊離される。CuY$$^{2}$$$$^{-}$$の740m$$mu$$における吸光度の減少からインジウムを定量することができる。吸光度の減少を測定するには、インジウムを合む試料溶液を対照として、CuY$$^{2}$$$$^{-}$$のみを合む試薬ブランクの吸光度を測定する方式を用いた。pH4.3において、100mgのNa$$_{2}$$CuY・4H$$_{2}$$Oを用いて、25ml中5~20mgのインジウムを精度よく定量することができる。

論文

トリ-n-オクチルアミン抽出-銅スパーク法によるウラン中の微量希土類元素の定量

吉田 博之; 高橋 正雄

分析化学, 10(9), p.954 - 959, 1961/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.10.954

抄録なし

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